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全新激光分离同位素理论与技术李育德 等9787030748720
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前言
章 激光分离同位素概述 1
1.1 引言 1
1.2 激光分离同位素的发展概况 5
1.3 激光分离同位素的基本原理 6
1.3.1 光谱的同位素位移 6
1.3.2 选择激发及其对激光器的要求 7
1.3.3 能量转移和选择损失 8
1.4 原子法激光分离同位素 8
1.5 分子的选择离解分离同位素 10
1.5.1 红外多光子离解 10
1.5.2 红外双频多光子离解 16
1.5.3 UF6分子的激发态和红外+紫外双频离解分离同位素 17
1.6 激光化学法分离同位素 25
1.6.1 激光光化学反应概念 25
1.6.2 激光光化学反应条件 26
1.6.3 激光光化学反应类型 26
1.6.4 激光光化学反应动力学 26
1.6.5 激光分离铀同位素 27
1.7 激光化学法分离同位素的经济分析和展望 29
1.7.1 方法简述 29
1.7.2 分离同位素方法的经济比较 30
1.7.3 低振动能态激发激光化学法分离铀同位素的经济分析 30
参考文献 42
第2章 分子法激光分离同位素 46
2.1 分子法激光分离铀同位素的光谱依据和相关原理 46
2.2 仲氢受激拉曼激光器 48
. 过冷 UF6 的获取 49
2.4 分子法激光分离铀同位素 56
2.4.1 单频红外多光子离解 57
2.4.2 双频或多频红外多光子离解 57
2.4.3 低振动能态或振动能态的选择激发+紫外光离解 58
2.5 分子法激光分离同位素的相干激发理论 59
2.5.1 引言 59
2.5.2 三能级系统布洛赫方程组 60
2.5.3 双光子共振相干相互作用方程组的解 61
2.5.4 双光子离共振布洛赫方程及其解 65
2.5.5 同位素相干选择激发及分离系数的计算 68
参考文献 69
第3章 分子光谱和分子碰撞基础理论 70
3.1 分子光谱基础理论 70
3.1.1 分子的转动 70
3.1.2 分子的振动 73
3.2 分子碰撞基础理论 77
3.2.1 碰撞机制 77
3.2.2 碰撞截面 78
3.. 分子间与分子内传能 79
参考文献 81
第4章 UXy(X=F,Cl,Br,I;y =4,6)和 U2F6分子光谱的理论分析 82
4.1 背景介绍 82
4.1.1 UX4(X=F,Cl,Br,I)分子的质和研究进展 82
4.1.2 UX6(X=F,Cl,Br,I)分子的质和研究进展 83
4.2 计算方法介绍 84
4.2.1 密度泛函理论 84
4.2.2 计算程序 88
4.3 理论结果介绍与分析 89
4.3.1 不同对称的UF4分子结构和振动频率 89
4.3.2 UX4(X=F, Cl,Br,I)分子的平衡结构和振动频率 94
4.3.3 UF6分子结构和振动频率 100
4.3.4 UCl6分子结构和振动频率 104
4.3.5 UBr6分子结构和振动频率 107
4.3.6 UI6分子结构和振动频率 109
4.3.7 特别计算的UF6和U2F6分子的振动频率和同位素位移 112
参考文献 116
第5章 UF6分子的简正振动和振动跃迁 121
5.1 分子点群 121
5.2 UF6分子的对称元素及对称操作群 121
5.2.1 Oh群的群元素 121
5.2.2 Oh群元素分类 1
5.. 群的子群、商群和直接乘积 1
5.3 Oh群的表示 125
5.3.1 群的表示 125
5.3.2 群表示的个数 127
5.3.3 以简正坐标为基的接近已约表示 128
5.3.4 Oh群特征标表 130
5.3.5 以直角位移坐标为基的特征标计算 137
5.3.6 简正振动及平动、转动对称类的确定 142
5.3.7 简正振动的描述 143
5.4 UF6分子的振动跃迁 146
5.4.1 振动能级和波函数 146
5.4.2 振动基态波函数 148
5.4.3 振动基频波函数 149
5.4.4 泛频波函数 150
5.4.5 合频波函数 155
5.4.6 选择定则 157
5.4.7 基频、合频、泛频、差频跃迁,(001101)→(004101)等跃迁分析和能级分裂 158
5.4.8 分子的热态集居概率和热带频移 165
5.4.9 热态加宽的红外激活带的光子吸收截面 166
参考文献 175
第6章 UF6振动激发态分子的振动-振动弛豫 176
6.1 引言 176
6.2 UF6同位素分子振动-振动能量转移 177
6.3 小结 183
参考文献 184
第7章 热化学反应 185
7.1 化学反应及反应动力学基础 185
7.1.1 基本概念 185
7.1.2 反应特、活化能和温度对反应速率常数的决定影响 188
7.1.3 活化能 188
7.1.4 碰撞、阈能 191
7.1.5 碰撞理论对Arrhenius公式特常数A的部分解释 194
7.1.6 化学反应中同种分子的碰撞和碰撞抑制 195
7.1.7 过渡态势能面和反应途径 197
7.1.8 过渡态处理方法 198
7.2 UF6 的化学反应 205
7.2.1 UF6的物理化学特 205
7.2.2 UF6与HBr的反应 206
7.. UF6与HCl的反应 206
参考文献 219
第8章 光化学反应 220
8.1 光化学反应概念 220
8.2 振动激发化学反应 220
8.3 低振动能态激光化学 225
8.3.1 低振动能态光化学与热化学反应速率常数比 225
8.3.2 激光光化学反应动力学 226
8.4 腔内选择激光化学的优势 227
8.4.1 光谐振腔的波场模式 227
8.4.2 含激光介质和光化学反应物的谐振腔的振荡阈值条件 228
8.4.3 腔内选择激光光化学反应的激发优势 0
参考文献
第9章 流动混合气体的选择光化学反应
9.1 流动情况下的选择光化学反应分析
9.1.1 基本考虑
9.1.2 反应池内流区分析
9.1.3 参数选择、产率和浓缩系数 242
9.1.4 反应池和激光束参数对分离效果的影响及流动气体反应池的优势 247
9.2 静态选择光化学反应 250
参考文献 253
0章 非等温低温混合气与光化学反应 254
10.1 气体的非等温混合 254
10.2 混合气体理论简述 256
10.2.1 混合气体的玻尔兹曼方程 256
10.2.2 玻尔兹曼方程的零级和一级近似解 259
10.. 混合气体的扩散系数和热传导系数 265
10.3 二元混合气 273
10.3.1 二元混合气的扩散系数和热传导系数 273
10.3.2 UF6与HCl(或HBr)混合气的扩散和热传导系数 283
10.3.3 二元混合气的扩散流 287
10.4 低温对低振动能态光化学反应的重要 28
10.4.1 增加基态粒子数和提高同位素分子光谱分辨率 288
10.4.2 提高同位素分子光吸收截面比 290
10.5 混合气的非等温冷却技术 292
10.5.1 非等温冷却技术理论计算 292
10.5.2 UF6与HCl混合气光化学反应池的冷却 294
10.6 非等温条件下的碰撞问题 295
10.6.1 非等温条件下碰撞的一般描述和公式 295
10.6.2 反应池横截面内一维温度变化下的碰撞 305
10.6.3 反应池横截面内温度径向变化下的碰撞 309
10.6.4 反应池内温度径向变化对光化学反应的有利趋向 313
参考文献 315
1章 低振动能态激发激光化学法分离铀同位素 316
11.1 引言 316
11.2 CO激光催化光化学反应的铀同位素分离 317
11.3 双激光系统(CO和CO2)的光化学反应模型 324
11.4 KV-V值 332
11.4.1 能量共振转移主要发生在较高振动能级间 332
11.4.2 KV-V计算公式 333
11.4.3 KV-V估算 336
11.5 反应池内气体的转动与激光分离同位素 337
11.5.1 边界及气体分布状态 338
11.5.2 旋转条件下气体的同位素分子分布状态 346
11.6 激光与混合气相作用分离同位素的方案(利用HBr的方案) 354
11.6.1 光化学反应与热化学反应的速率常数比 354
11.6.2 温度、活化能、指前因子等对反应速率常数影响的具体分析 356
参考文献 359
2章 低振动能态激发激光光化学反应分离铀同位素的激光系统 361
12.1 可调谐折叠共轴CO激光和CO2激光系统 361
12.2 可调谐阵列CO激光系统 365
1. 竖直反应室激光光化学反应同位素分离系统 369
参考文献 372
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